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青岛科技大学刘希恩教授:单宁酸衍生的氮、磷共掺杂碳担载铁基纳米复合材料作为高效三功能电催化剂应用于水裂解池和锌空电池

2019-03-26来源:宁波汽车网

DOI:10.1002/aenm.201803312

背景介绍

    清洁、可再生能源技术,如水裂解池、金属-空气电池、燃料电池等,由于其环境友好、高效以及潜在的大规模应用价值而备受科研工作者的青睐和倾力研究。氧还原反应(ORR)、析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是上述三大能源器件的关键反应,决定了能源存储与转换的效率。但是这些反应的动力学十分缓慢,需要高活性、高稳定性的电催化剂促进电化学过程的进行。到目前为止,活性最高的ORR, OERHER催化剂仍然是贵金属催化剂,如Pt/C以及Ir-, Ru-氧化物。然而这些贵金属催化剂价格昂贵、稳定性差、稀缺、环境不友好不利于大规模的商业化应用。因此,开发自然丰度高、廉价且具有高电催化活性的材料来替代传统的贵金属催化剂是新能源技术得以实现实际应用的关键。众所周知,单一的高活性Pt/C或者Ir-, Ru-氧化物并不能在水裂解池中同时高效催化HEROER,也不能在可充锌空气电池中同时催化ORROER,因为Pt/C只具有高的HERORR活性,而Ir-,Ru氧化物仅能高效催化OER。对于可充锌空电池而言,ORROER发生在同一电极上。如果使用不同的催化剂来同时催化这两个不同的反应会导致诸多副反应的发生。若一种催化剂可催化多种不同反应不仅能避免由多种催化剂之间相互作用导致的副反应,还可以极大地简化电极材料的设计和制备。最近,青岛科技大学刘希恩教授课题组和韩国蔚山国家科学技术研究所Jaephil Cho教授合作,通过简单的一锅热解法,制备了一种氮、磷共掺杂碳担载铁基纳米催化剂,该催化剂表现出高效的ORR, OER, HER三功能催化活性和高的催化稳定性,且由其组装的锌空电池和水裂解池均展现出良好的性能。

研究要点

该合作团队通过简单的一锅法,在NH3/Ar混合气氛中热解单宁酸与亚铁离子和磷酸氢二钠的混合物制备了N, P共掺杂的碳担载的铁基催化剂。结合HAADF-STEM, XPS XANES, EXAFS等表征确定该催化剂的组成为FePx/Fe-N-C/NPCFePx/Fe-N-C/NPC催化剂展现出优异的三功能电催化活性和高的催化稳定性:在0.1 M KOH电解液中,FePx/Fe-N-C/NPC具有高的ORR催化活性,其半波电势为0.86 V,且具有良好的催化稳定性和抗甲醇性,性能优于商业Pt/C;在0.5 M H2SO4电解液中,FePx/Fe-N-C/NPC展现出高的HER催化活性,在电流密度为10 mA cm-2时对应的过电位仅为75 mV,略大于同电流密度下Pt/C的过电位(33 mV),且具有良好的催化稳定性;在1 M KOH电解液中,FePx/Fe-N-C/NPC表现出高的OER催化活性,在电流密度为10 mA cm-2时对应的过电位为325 mV,塔菲尔斜率为79 mV dec-1,且在1.56 V的电压下持续催化24 h,对应的电流没有发生明显的衰减。

1. a) TEM 照片,b) ORR 极化曲线, c) HER 极化曲线,d) OER极化曲线。


得益于该催化剂优异的HER和OER性能,该团队将其作为双功能催化剂应用于水裂解池。FePx/Fe–N–C/NPC || FePx/Fe–N–C/NPC 水裂解池在电流密度为10 mA cm-2时的电压仅为1.58 V,明显小于相同电流密度下IrO2|| Pt/C所需要的电压,且在1 M KOH电解液中持续电解24 h,性能没有发生明显的变化。因其高的ORR/OER活性和催化稳定性,FePx/Fe–N–C/NPC被作为空气负极应用于可充锌空电池,该电池展现出高的能量密度和良好的循环稳定性,性能优于Pt/C+IrO2组装的锌空电池。FePx/Fe–N–C/NPC高的ORR/OER/HER活性和稳定性主要归因于以下几点:ⅰ)各组分固有的高催化活性,ⅱ)不同组分之间的协同作用,ⅲ)材料本身的结构特性。该研究为低成本、高活性、高稳定性的多功能电催化剂的设计与合成开辟了新的思路。

2. a)FePx/Fe–N–C/NPC || FePx/Fe–N–C/NPC水裂解池极化曲线,b) FePx/Fe–N–C/NPC作为空气负极的锌空电池的比容量,c) 可充锌空电池的循环稳定性测试。

作者介绍

刘希恩,青岛科技大学教授、博士生导师,山东省泰山学者特聘专家,主要从事应用于能源器件关键反应催化剂的研究,已在Nat. Rev. Mater.Angew. Chem. Int. Ed.Adv. Energy Mater.Nano EnergyAdv. Funct. Mater.Small等国际期刊发表SCI论文十余篇,目前主持山东省泰山学者人才工程计划项目,青岛科技大学第三层次科研启动基金,山东省重点研发计划项目、山东省自然科学基金等多项省部级项目。

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